Строительные исследования
страница - 0
Усиление оптического излучения ориентированными внешним полем дихроичными молекулами в отсутствие инверсии населенностей
Лащинский В.В. (1), Попов А.К. (2), Слабко В.В. (slabko@iph.krasn.ru ) (2)
(1)Красноярский государственный технический университет, (2)Институт Физики им. Л.В. Киренского СО РАН.
Анализируется возможность безынверсного усиления света дихроичными молекулами, которые могут быть ориентированы селективно по состояниям путем наложения внешнего поля. Рассмотрены различные схемы реализации безынверсного усиления. Показано, что эффект может наблюдаться экспериментально при использовании в качестве ориентирующего поля излучения лазера с модулированной добротностью. Проведен расчет относительного показателя усиления для дихроичной молекулярной среды в зависимости от величины параметров ориентации молекул при различных значениях отношения населенностей уровней частиц.
1.ВВЕДЕНИЕ. Для усиления излучения обычно предполагается необходимость создания инверсии заселенностей уровней резонансного перехода. Однако мощность индуцированно испущенного и поглощенного излучения определяется не только заселенностями уровней частиц, взаимодействующих с излучением, но и вероятностями индуцированных переходов, а также числом вырожденных по энергии состояний. Поэтому инверсия заселенности является, вообще говоря, лишь частным случаем, в котором мощность испускания преобладает над поглощением и, следовательно, происходит усиление света. Возможны различные случаи, когда для усиления не требуется инверсии заселенностей. Они связаны либо с разницей числа вырожденных по энергии состояний и распределения по ним поглощающих и излучающих частиц, либо с различаем вероятностей поглощения и излучения фотонов [1]. К безынверсному усилению может, например, приводить разница в распределении по скоростям возбужденных и невозбужденных атомов [2], разница вероятностей переходов с поглощением и испускаем за счет нелинейных интерференционных эффектов [3 - 5] на переходах между дискретными уровнями и с участием континуума [3, 6].
В данной работе рассматривается возможность безынверсного усиления света молекулами за счет их селективной ориентации по состояниям с помощью внешнего электрического или электромагнитного поля.
2.ОПТИЧЕСКИЕХАРАКТЕРИСТИКИДИХРОИЧНОЙ МОЛЕКУЛЯРНОЙ СРЕДЫ. Как известно, вероятность индуцированных переходов в электродипольном приближении определяется проекцией матричного элемента электродипольного момента перехода dmg на направление вектора электрического поля. В молекулярных средах направление dmg задается симметрией молекулы и связано с ее ориентацией в пространстве. Поэтому ориентированные молекулы поглощают и испускают свет селективно по поляризациям. Это свойство получило название дихроизма и широко используется при создании пленочных поляризаторов, в которых поглощающие молекулы ориентированы в полимерной матрице.
При воздействии на молекулярную среду внешних полей молекулы ориентируется в направлении, соответствующему минимуму потенциальной энергии их взаимодействия с полем [7, 8]. При этом направление ориентации определяется как направлением внешнего поля, так и симметрией молекулы. Степень ориентации среды в целом зависит от параметра ориентации, представляющего собой отношение энергии взаимодействия молекулы с полем U к энергии теплового движения кТ, оказывающего дезориентирующее влияние. Энергия взаимодействия U, а следовательно, и параметр ориентации для молекул, находящихся в основном и в возбужденном состояниях, могут быть различны. Поэтому степень ориентации внешним полем возбужденных и невозбужденных молекул может различаться. В этом случае вероятности индуцированных переходов с поглощением и усилением поляризованного света, определяющиеся ориентацией молекул относительно направления электрического поля волны, могут быть также не равны.
Отсюда следует принципиальная возможность, - управляя степенью ориентации в основном и возбужденном состояниях, реализовать условия усиления света с определенной поляризацией в отсутствии инверсии населенностей.
Рассмотрим вероятность индуцированных переходов в единицу времени с поглощением и усилением плоскополяризованного монохроматического излучения молекулой, матричный элемент электродипольного момента перехода которой dmg
составляет угол 3 с плоскостью поляризации. Статистические веса верхнего и нижнего состояний будем считать одинаковыми. Тогда вероятность перехода определяется формулой [9].
Wmg = BE2 F(a)
Здесь Б = - dg cos2 3 - не усредненный по ориентациям коэффициент h
Эйнштейна, dmg - матричный элемент электродипольного момента перехода в системе
координат, связанной с молекулой; Е - напряженность электрического поля световой волны, F(а) - частотный форм-фактор, а - частота излучения.
Пренебрегая смещением частоты amg резонансного перехода под действием
внешнего электрического поля E0 (эффект Штарка), можно записать выражение для поперечного сечения поглощения (излучения)
Б2
о = 8nhia- F(a) = cr0co8 3 c
где сх0 =-ad mgF(а) - сечение поглощения-испускания для молекулы,
ch
электродипольный момент перехода которой ориентирован параллельно плоскости поляризации. Тогда показатель усиления а >0 (поглощенияа < 0),
определяющийся соотношением I = I0ea (закон Бугера) для случая ориентированных во внешнем поле £0молекул и плоскополяризованного пробного излучения будет иметь вид
а = С0 \[nmfm (A E0) - ngfg (Q, E0)] cos2 3 dQ,(1)
здесь ng и nm - населенность нижнего и верхнего энергетических уровней; dQ = sin 3d3dcp- элемент телесного угла, 3- угол между направлением электродипольного момента перехода и вектором электрического
поля, <х0 - сечение поглощения-испускания для молекулы, электродипольный момент перехода которой ориентирован параллельно плоскости поляризации.
Функции fm(Q,E0) и fg(QE0) - нормированные на единицу функции статистического распределения ориентации молекул в нижнем g и верхнем m состояниях, определяющиеся энергией их взаимодействий U(QE0) с внешним полем Е0.
fj(Q,E0) = Aj exp[-U;(Q,E0)/kT](2)
A- = j" exp[- Uj (Q, E)/ kT ]dQ - нормирующий множитель, Т - температура и k -
постоянная Больцмана, j={g,m}
Потенциальная энергия анизотропно поляризуемых в электрическом поле молекул может быть записана следующим образом [8]
Uj (Q,E0) = - j) • E0l -±аЦ),(3)
где /Uj)- составляющая вектора постоянного дипольного момента, аa\j} -
составляющая тензора электрической поляризуемости молекулы, находящейся на j-ом энергетическом уровне. Первый член в формуле (3) описывает ориентацию нецентросимметричных молекул, имеющих постоянный дипольный момент, в постоянном электрическом поле Е0. Второй член соответствует энергии взаимодействия дипольного момента, наведенного полем Е0, с этим полем.
Рассмотрим аксиально симметричные молекулы и примем направление как постоянного /и, так и наведенного дипольного момента, совпадающим с направлением
оси симметрии молекулы, которая составляет угол $0 с электрическим полем Е0.
Тогда можно существенно упростить задачу вычисления коэффициента усиления (1). Функция распределения (2) и потенциальная энергия взаимодействия U
выражаются только через угол $0 •
fj ($0, E0) = Aj exp(pj cos $ ± 4j cos2 $0)(4)
Здесь, также как и в [8] введены безразмерные параметры ориентации электрического диполя и эллипсоида поляризуемости молекулы
/{j) E
Pj = ПкТ~
(5)
j 2 kT 0
где b3(3) и b1(1;) - главные значения тензора поляризуемости молекулы,
находящейся в j-ом состоянии, вдоль оси симметрии и поперек соответственно. При этом значения b33 и b11 определяются возможными энергетическими переходами в молекуле под действием поля Е0 с частотой <э0 [11]
b(j) = -(6)
где m и e масса и заряд электрона; щ и dy - частота и электродипольный момент перехода из состояния j в I.
3. УСИЛЕНИЕ В ГАЗЕ ДИПОЛЬНЫХ МОЛЕКУЛ. Для иллюстрации рассмотрим случай, при котором направление электродипольного момента перехода
содержание:
[стр.Введение] [стр.1] [стр.2] [стр.3]